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化学家瞥见反应的短暂“过渡态”

发布时间:2019/12/18 新闻 浏览次数:98

 
在化学反应过程中,参与反应的分子会获得能量,直到它们达到称为过渡态的“无返回点”。
到目前为止,还没有人能看到这种状态,因为这种状态只持续了几飞秒(十分之一秒)。但是,麻省理工学院,阿贡国家实验室和其他一些机构的化学家现在已经设计出一种技术,使他们可以通过详细观察反应产生的产物来确定过渡态的结构。
麻省理工学院的罗伯特·菲尔德(Robert Field),罗伯特·T·哈斯拉姆(Robert T. Haslam)和布拉德利·杜威(Bradley Dewey)的化学教授罗伯特·菲尔德(Robert Field)说:“我们正在研究事件的后果,这些事件已将过渡状态的实际结构编码在其中。” “这是一种间接测量,但它是可能的最直接的测量类别之一。”
Field和他的同事使用毫米波光谱法,可以测量反应产物分子的旋转振动能,以确定由紫外线引起的乙烯基氰分解的产物结构。他们使用这种方法确定了反应的两个不同过渡状态,并发现可能涉及其他过渡状态的证据。
菲尔德是这项研究的资深作者,该研究报告于本周在美国国家科学院院刊上发表。主要作者是前MIT博士后Kirill Prozument,他现在在Argonne国家实验室工作。
化学的中心概念
为了发生任何化学反应,反应分子必须接受能量输入,该能量使活化的分子达到形成产物的过渡态。
菲尔德说:“过渡态是化学的中心概念。” “我们在反应中所考虑的一切实际上都取决于过渡状态的结构,而这是我们无法直接观察到的。”
在2015年发表的一篇论文中,菲尔德及其同事使用激光光谱技术表征了另一种类型的反应(称为异构化)的过渡态,其中分子发生形状变化。
在他们的新研究中,研究人员探索了另一种反应方式,即使用紫外线激光辐射将乙烯基氰化物分子分解为乙炔和其他产物。然后,他们使用毫米波光谱法观察反应发生后几百万分之一秒的反应产物的振动能级分布。
使用这项技术,研究人员能够确定处于不同水平的振动能量的新生分子,这是一个分子的原子相对于彼此运动的量度。这些振动能级还可以编码在过渡状态下出生的分子的几何形状,特别是在氢,碳和氮原子之间的键角中存在多少弯曲激发。
这也使研究人员能够区分出反应的两种略有不同的产物:氰化氢(HCN)和氢异氰酸氢盐(HNC),其中中心碳原子与氢和氮结合,其中中心碳原子与氢和氮结合,与碳和氢结合。
菲尔德说:“这是分子释放瞬间结构的指纹。” “观察反应的先前方法对振动种群是看不见的,而对HCN和HNC之间的差异是看不见的。”
研究人员在反应产物中发现了HCN和HNC,它们是通过不同的过渡态产生的。这表明当氰化乙烯基酯被紫外线激光分解时,代表不同反应机理的这两个过渡态都在起作用。
菲尔特说:“这意味着有两种不同的机制竞争过渡态,我们能够将反应分为这些不同的机制。” “这是一种全新的技术,是了解化学反应中发生的事情的一种新方法。”
其他机制
研究人员的数据表明,除了这两种以外,还有其他反应机制,但是需要更多的研究来确定它们的过渡态结构。
现在,Field和Prozument正在使用这种技术来研究丙酮热分解的反应产物。他们还希望用它来探索三嗪(碳和氮原子交替的六元环)如何分解成三个HCN分子,尤其是所有三个产物是同时形成(“三重打击”)还是依次形成。